Краеведческий фонд на 01.01.2000 года составляет 16.850 экземпляров книг и журналов, изданных в XIX - XX веках.

Уникальны старейшие издания фонда и труды тверских историков- краеведов, на некоторых из которых сохранились автографы .

Среди книг XIX века наибольшим спросом пользуются памятные книжки и обзоры Тверской губернии, сборники статистических сведений по уездам региона, списки населенных мест, историко-статистические описания губернии, городов, монастырей и храмов. Достаточно полно представлены документы Тверского земства (журналы, протоколы, отчеты губернского и уездных земских собраний). Сотрудники центра и читатели часто обращаются к журналам и изданиям членов Тверской ученой архивной комиссии.

Многоаспектен книжный фонд XX века. Особой популярностью пользуются материалы о природных ресурсах и экологии Тверского края, статистические ежегодники экономического профиля, сборники документов местного законодательства, книги по истории Верхневолжья.

В краеведческой коллекции присутствуют также изоиздания (альбомы, буклеты, открытки), карты, папки с газетными вырезками, копиями, фотографиями.